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磁场-TiO2光催化反应降解水中苯酚

目 录

摘 要 - 1 -
ABSTRACT - 3 -
第1章 前 言 - 5 -
1.2半导体TiO2光催化研究概述 - 6 -
1.2.1半导体多相光催化基本原理 - 7 -
1.2.2TiO2光催化剂的制备方法 - 11 -
1.2.3光催化氧化研究进展及存在的问题 - 13 -
1.2.4光催化氧化存在问题的解决途径 - 15 -
1.3 磁场化学研究概述 - 17 -
1.3.1磁场化学的诞生和发展 - 17 -
1.3.2磁场化学的应用进展 - 17 -
1.3.3磁场化学的理论基础—自由基对理论 - 18 -
1.3.4磁场强化TiO2光催化反应可能机理的推断 - 22 -
1.4本研究的意义和主要工作内容 - 24 -
第2章 实验材料与方法 - 26 -
2.1实验药品与仪器 - 26 -
2.2 TiO2光催化剂的制备 - 27 -
2.3TiO2光催化剂的表征 - 30 -
2.4光催化降解苯酚实验 - 30 -
2.4.1苯酚的测定 - 30 -
2.4.2磁场强度的测定 - 34 -
2.4.3光催化反应试验 - 37 -
第3章 溶胶凝胶法制备催化剂的表征及其活性评价 - 39 -
3.1催化剂傅立叶红外分析（FT-IR）表征结果 - 39 -
3.2催化剂的活性评价 - 40 -
3.3本章小结 - 42 -
第4章磁场TiO2光催化降苯酚催化活性的研究 - 43 -
4.1磁场TiO2光催化降解苯酚的影响因素 - 43 -
4.1.1磁场强度对TiO2催化剂降解苯酚降解率的影响 - 43 -
4.1.2反应时间对苯酚降解率的影响 - 45 -
4.1.4苯酚溶液初始浓度对降解率的影响 - 48 -
4.1.5反应液初始pH值对苯酚降解率的影响 - 49 -
4.1.6 紫外灯光强对苯酚降解率的影响 - 51 -
4.2 Fe3+ /TiO2光催化反应中磁场作用的降解活性对比 - 52 -
4.3 磁场TiO2光催化降解苯酚影响因素优化 - 55 -
4.4 本章小结 - 57 -
第5章 磁场TiO2光催化降解苯酚的动力学研究 - 58 -
5.1 TiO2光催化降解反应机理以及动力学方程的分析 - 58 -
5.2 磁场强度对光催化降解苯酚速率的影响 - 62 -
5.3 初始浓度对磁场光催化降解苯酚速率的影响 - 64 -
5.4 本章小结 - 67 -
第6章 结 论 - 68 -
参考文献 - 70 -
致 谢 - 75 -
毕设小节 - 76 -

摘 要

本文在系统的论述了含酚废水的危害及其处理技术、半导体TiO2光催化和磁化学反应的机理的基础之上，提出了磁场-TiO2光催化耦合降解水中苯酚的新方法。
采用溶胶凝胶法制备了纳米TiO2和Fe3+/TiO2光催化剂，采用傅立叶红外变换（FT-IR）对Fe3+/TiO2催化剂进行了表征。
以TiO2和Fe3+/ TiO2为催化剂，建立了磁场-TiO2光催化降解苯酚反应系统，单因素考察了Fe3+的不同掺杂量、磁场强度、催化剂用量、反应时间、通气量、溶液初始浓度以及pH值等因素对磁场-TiO2光催化苯酚溶液降解效率的影响。结果表明，掺Fe3+量为0.5%的Fe3+/TiO2以及强度为820～1700Gs的磁场对苯酚降解率的提高最显著；适宜的通气量有利于反应的进行；反应最佳pH值为6.6左右；反应时间、催化剂用量以及紫外光照强度的增加和苯酚初始浓度的降低均有利于苯酚降解率的提高。在单因素实验的基础上，选取溶液pH值、磁场强度、催化剂用量和通气量作4因素3水平正交实验。结果表明，各种因素对苯酚降解率的影响先后为：通气量、磁场强度、TiO2催化剂用量、溶液pH值；最佳反应条件为：苯酚初始浓度为50mg •L-1，pH值为6.6，TiO2用量为1g•L-1，通气量为1000mL•min-1，磁场强度为820Gs，反应时间为240 min，苯酚的降解率达到83.6%。
通过动力学研究表明，磁场-TiO2光催化反应降解水中苯酚的反应符合表观一级反应动力学。苯酚初始浓度越大，反应速度常数越小。磁场的作用没有改变反应的级数，反应速度常数不是随磁场强度的增强而变大。
研究表明，磁场能强化TiO2光催化处理含酚废水，为含酚废水的处理提供了新思路和新途径，具有重要的理论意义和实用价值。

【关键词】光催化，磁场，Fe3+ /TiO2，苯酚

ABSTRACT

In this paper, under the condition of systematic discussing the endangerment of waste water including phenol ,the present treatment method, the mechanism of photocatalytic of TiO2 semiconductor and the reaction of magnetic chymistry, a new method of taking off phenol is proposed:photocatalytic degradation of phenol by TiO2 coupling with magnetic field.
TiO2 and Fe3+-doped TiO2 photocatalyst is prepared by sol-gelatin method. The situation of doped Fe3+ adsorbed on the TiO2 surface are investigated by FT-IR.
A photocatalytic reaction system in the magnetic field was set up and phenol is selected as the degradation object. Some single factors, which affect the degradation efficiency of photocatalytic reaction, such as concentrations of Fe3+,magnetic field intensity, photocatalysts dosage, reaction time, air inflation, concentration and pH of phenol, light irradiation intensity are studied. The results suggest that Fe3+ which is doped in TiO2 and magnetic field both improve the photocatalytic degradation efficiency evidently. The highest photocatalytic degradation efficiency appears with TiO2 which is doped 0.5% Fe3+ (w/w) or magnetic field between 820Gs and 1700Gs. Photocatalytic reaction with moderate rate of air inflation and pH of 6.6 obtain the highest degradation efficiency.The degradation efficiency improved with the increasement of reaction time,TiO2 dosage and light irradiation intensity. Low initial concentration of Phenol favor for the photocatalytic degradation in magnetic field. Choose pH, magnetic field intensity , TiO2 dosage and air inflation as facts of orthogonal experiments . The results suggest that the influence degree of these factors is following: air inflation , field intensity, photocatalysts dosage, pH.The best condition of the reaction is initial concentration of Phenol with 50mg •L-1, pH with 6.6, TiO2 dosage with 1g•L-1, air inflation with 1000mL•min-1,magnetic field intensity with 820Gs and the time of reaction with 240min, the degradation efficiency of Phenol could reach to 83.6%.
   Kinetic equations study show that the photocatalytic degradation of Phenol in different magnetic fields behaves as first order reaction. The reaction velocity constant becomes smaller as the initial concentration of Phenol increase. Magnetic fields do not change the order of the photocatalytic reaction. the reaction velocity constant doesn’t increase as the magnetic field intensity rises.
The result indicated that magnetic field could intensify the reaction of photocatalytic degradation of Phenol,which present a new thought and approach to the treatment of waste water with Phenol in it,which gives a important theoretical sense and a practical value.
【Keywords】photocatalytic oxidation，magnetic field，Fe3+ /TiO2, Phenol
第1章 前 言
本章综述了含酚废水的危害及目前的处理方法，半导体TiO2光催化技术与磁场化学的基本原理和研究现状。分析了TiO2光催化反应与磁场耦合来提高光催化效率的可行性，提出本文的研究思路和主要工作内容。1.1含酚废水的危害及目前的处理方法
苯酚是一种原型质毒物，它能使蛋白质凝固，对一切生物活体都有毒杀作用。酚是一种普遍使用的化工原料，也是许多工业企业生产的副产品。因此，含酚废水的来源十分广泛。随着钢铁、炼油、石油化工、塑料、合成纤维等工业飞越发展，含酚废水的种类与数量日益增加。含酚废水是一种污染范围广、危害性大的工业废水，这种废水不经任何处理任意排放，会对人体、水体、鱼体以及农作物带来严重危害。酚类化合物是原型质毒物，对一切生活个体都有毒害作用。酚若进入人体，会引起蛋白质变性和凝固。水中含酚量>10mg/L，鱼类等水生生物不能生存。含酚量>100mg/L的水若用于灌溉，必将导致农作物的减产和枯死。酚类化合物是美国国家环保局列出的129种优先控制的污染物之一。含酚废水在我国水污染控制中也被列为重点解决的有害废水之一[1]。
到目前为止，人们已提出了许多行之有效的脱酚方法，大致可以分为以下几种类型：化学氧化法 、焚烧法 、蒸汽法 、吸附法 、生化法 、溶剂萃取法、化学混凝法。其优缺点如表1-1，它们各具特点，但是都有待提高[2]。

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